Ab initio моделирование диэлектрических и оптических свойств льдов I$_{\mathrm{h}}$, I$_{\mathrm{II}}$ и решеток гидратов sI, sH

Представлены результаты расчета диэлектрических и оптических характеристик твердых полиморфных фаз воды – льдов I$_{\mathrm{h}}$, I$_{\mathrm{II}}$ и решеток гидратов sI, sH. Рассчитаны статические диэлектрические тензоры $\varepsilon_{ik}$ и комплексные частотно-зависимые тензоры $\varepsilon_{ik}(\omega)$ для данных материалов. Показано, что в плане оптических свойств кристаллические решетки I$_{\mathrm{h}}$, I$_{\mathrm{II}}$ и sH являются одноосными, для них совпадают компоненты тензора $\varepsilon_{xx}(\omega)$ и $\varepsilon_{yy}(\omega)$, а решетка гидрата sI является изотропной. На основе рассчитанных частотно-зависимых диэлектрических функций $\varepsilon'_{ik}(\omega)$ и $\varepsilon''_{ik}(\omega)$ получены важные оптические характеристики: отражение $R(\omega)$, поглощение $a(\omega)$, функция потерь $L(\omega)$, показатели преломления $n(\omega)$ и $k(\omega)$. При сопоставлении диэлектрических и оптических спектров решеток sI и sH с известными спектрами для гидрата метана sI, обнаружено уширение спектров в направлении высоких энергий. Для незаполненного гидрата sI обнаружен пик отражения при энергии 17.3 eV, появление которого связано с изменением электронной структуры кристалла в отсутствие молекулы метана. Получено качественное согласие спектров отражения $R(\omega)$ и функций $\varepsilon'_{ik}(\omega)$, $\varepsilon''_{ik}(\omega)$, рассчитанных методом квантовомеханического моделирования, с экспериментальными данными спектроскопии гексагонального и аморфного льдов.