Электронное строение и нелинейные восприимчивости ацентричных кристаллов сложного строения

Проведены расчеты зонной структуры типичных нелинейно-оптических кристаллов: Ag$_{3}$A$_{5}$S$_{3}$, KTiOPO$_{4}$, LiNbO$_{3}$ и Li$_{2}$B$_{4}$O$_{7}$. При этом модельные параметры расчетов методами сильной связи, нелокального псевдопотенциала и ЛМТО корректировались экспериментальными оптическими и рентгеноэмиссионными данными. На основании полученных зонных, параметров впервые рассчитаны электронные плотности важнейших структурных фрагментов рассмотренных кристаллов. На основании вычисленных контуров электронной плотности сделаны оценки соответствующих ионностей химсвязей и установлено, что оптимальная (максимальная) нелинейная оптическая восприимчивость достигается для ионности 0.83. Одновременно осуществлены количественные оценки дисперсии нелинейно-оптических восприимчивостей и установлена корреляция между максимумами соответствующих восприимчивостей и особенностями распределения электронной плотности. На основании проведенных исследований указаны пути повышения нелинейных восприимчивостей. Приведены также некоторые экспериментальные результаты.